Im Jahr 1564 kam es zur Teilung der Herrschaft der Reußen in Ober- und Untergreiz. Für die Untergreizer Linie wurde als Residenz dieser Renaissancebau errichtet.
Der verheerende Stadtbrand vom 6. April 1802 ließ auch das Untere Schloss nicht verschont. Der Wiederaufbau erfolgte bis 1809 im strengen klassizistischen Stil. Zu einem Glanzstück wurde der Festsaal – heute Weißer Saal. 1884/85 fand die letzte bauliche Erweiterung statt. Es wurden der Südflügel mit weiteren repräsentativen Räumen und dem Zwiebelturm angebaut. Das Innere der Kuppel im Treppenaufgang ist besonders sehenswert und lässt die 12 Monate in bildlicher Darstellung erscheinen.
Seit 1929 befindet sich in den Räumen des Unteren Schlosses das Museum. Der Besucher kann sich an den restaurierten Repräsentationsräumen und an wechselnden Ausstellungen zu den verschiedensten Themen erfreuen.
1998 eröffnete in einem Seitenflügel die Schauwerkstatt „Greizer Textil – Vom Handwerk bis zur Industrie“ als eine Reminiszenz an die Greizer Textilgeschichte. Weitere Räumlichkeiten des Unteren Schlosses werden von der Tourist-Information, der Musikschule und vom Schlosscafé Harmonie genutzt.